Nasceu em 1960, o quarto de sete filhos.
Em 1978 ingressou na FFLCH da USP, onde seguiria o curso de Linguística, mas abandonou o projeto devido ao sucesso dos Titãs.
Permaneceu durante dez anos na banda, desligando-se em 1992. Apesar de sua saída, Arnaldo continuou compondo com os demais integrantes do grupo e várias dessas parcerias foram incluídas em discos dos Titãs, assim como em seus discos solo.
Em 1997, fez participação especial no álbum Acústico MTV, dos Titãs. Na ocasião, Antunes cantou a faixa “O Pulso”, música originalmente gravada no álbum Õ Blésq Blom (1989).
No ano de 2002, formou, em parceria com os amigos Marisa Monte e Carlinhos Brown, o trio Tribalistas, pelo qual lançaram o álbum homônimo. O álbum foi sucesso de público e crítica e vendeu, até 2009, mais de 2.100.000 cópias no Brasil e na Europa. Foi também indicado a cinco categorias do Grammy Latino em 2003, ganhando o prêmio de Melhor Álbum Pop Contemporâneo Brasileiro. O grupo nunca gravou junto novamente, mas segundo Antunes continuam compondo em seus encontros, com o resultado entrando nos trabalhos solo dos três cantores.
Arnaldo ainda atuou como ensaísta na Folha de S. Paulo, quando deixou evidente o substrato teórico que transparece no seu trabalho estético. Lançou no final do ano de 2007 o primeiro DVD de sua carreira, o premiado Ao Vivo no Estúdio, que passeia por toda sua carreira e que conta com as participações especiais do ex-titã Nando Reis, do titã Branco Mello, do Ira! Edgard Scandurrae dos tribalistas Marisa Monte e Carlinhos Brown.
Em 2008 fundou a banda Pequeno Cidadão, que integrou até 2012. Dela fazem parte Edgard Scandurra, Taciana Barros e Antonio Pinto, além de seus filhos e sobrinhos.
É conhecido na América do Sul por ser um dos principais compositores da música pop brasileira, respirando de influências concretistas e pós-modernas. Compositor de hits como “Pulso”, “Alma”, “Socorro”, “Não Vou Me adaptar”, “Beija Eu”, “Infinito Particular”, “Vilarejo”, “Velha Infância” e “Quem Me Olha Só”, já teve suas canções interpretadas por artistas como Jorge Drexler, Marisa Monte, Nando Reis, Zélia Duncan, Cássia Eller, Frejat, Margareth Menezes, Pepeu Gomes, além, claro dos Titãs, banda da qual fez parte até 1992.
O músico foi VJ da MTV Brasil durante o ano de 2011, comandando o mensal Grêmio Recreativo.
Em outubro de 2008, a revista Rolling Stone promoveu a Lista dos Cem Maiores Artistas da Música Brasileira, onde Arnaldo Antunes ocupa o 95° lugar.
Arnaldo Antunes em 2007.
Arnaldo Antunes é compositor e intérprete da canção “Lavar as Mãos”, que era exibida no programa educativo Castelo Rá-Tim-Bum, que, por sua vez, é o maior sucesso de audiência da história da TV Cultura.
Colaborou com a banda portuguesa Clã em vários dos seus álbuns (Lustro, Rosa Carne, Vivo, Cintura) e espetáculos.
Em 2015, participou da canção “Trono de Estudar”, composta por Dani Black em apoio aos estudantes que se articularam contra o projeto de reorganização escolar do governo estadual de São Paulo. A faixa teve a participação de outros 17 artistas brasileiros: Chico Buarque, Tiê, Dado Villa-Lobos (Legião Urbana), Paulo Miklos (seu ex-companheiro de Titãs), Tiago Iorc, Lucas Silveira (Fresno), Filipe Catto, Zélia Duncan, Pedro Luís (Pedro Luís & A Parede), Fernando Anitelli (O Teatro Mágico), André Whoong, Lucas Santtana, Miranda Kassin, Tetê Espíndola, Helio Flanders (Vanguart), Felipe Roseno e Xuxa Levy.
Fora da música, também já expôs trabalhos em artes plásticas.
